工业催化

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1. CO₂甲烷化研究进展

刘树森, 朱继宇, 张志磊, 任军

工业催化 2018, 26 (1): 1-12. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.001

摘要（428）

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PDF（pc）（1497KB）（261）

CO₂是造成温室效应的主要气体,作为碳基能源使用的末端形态,CO₂也是种重要的基础碳源。因此,将CO₂转化为能源产品可以快速实现碳的循环,对环境与能源领域意义重大。介绍了CO₂的排放、回收以及资源化利用现状,从催化剂体系、反应机理、合成工艺以及工业化现状等方面系统地介绍了CO₂甲烷化的发展。针对H₂供给对CO₂甲烷化应用的限制,分析了电解水制氢再与CO₂进行甲烷化反应的电制气(PtG)技术的发展现状、工艺路线及其经济性,讨论了该技术在我国应用的可行性。提出随着CO₂捕集与新能源相关技术的发展,PtG技术会更加成熟,将有望成为未来CO₂资源化利用的重要形式。

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2. 甲醇制烯烃反应工艺、反应机理及其动力学研究进展

王有和, 吴成成, 刘忠文, 季生福

工业催化 2018, 26 (1): 13-21. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.002

摘要（507）

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PDF（pc）（869KB）（199）

甲醇制烯烃工艺近年来已成为煤化工领域的研究热点。不同的甲醇制烯烃催化剂将导致不同的反应过程,以SAPO-34为催化剂时,甲醇主要遵循烃池机理,通过快速的平行反应直接生产乙烯和丙烯(MTO)等低碳烯烃;以ZSM-5为催化剂时,甲醇主要遵循双循环机理中的烯烃循环机理,通过甲基化-裂解等多步反应间接生产丙烯(MTP)。这种反应特征的不同也决定着反应器类型和工艺条件的不同: SAPO-34催化剂易失活的特性决定了工业MTO过程通常采用易再生的流化床反应器从甲醇一步生成乙烯和丙烯,而具有良好抗结焦能力的ZSM-5催化剂使得工业MTP过程通常选择易放大的固定床反应器,通过大量烯烃循环与分离逐步获得丙烯。针对SAPO-34催化剂上MTO过程以及ZSM-5催化剂上MTP过程的不同反应情况,综述了近年来甲醇制烯烃代表性的反应工艺、反应机理以及反应动力学等方面的研究进展,并根据其存在的问题提出了相应的发展方向。

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3. 异丁烷/丁烯烷基化分子筛催化剂的失活研究进展

高峰, 陈志伟, 任鲲, 吴全贵, 周红军

工业催化 2018, 26 (1): 22-27. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.003

摘要（440）

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PDF（pc）（619KB）（154）

分子筛催化剂在催化异丁烷/丁烯烷基化中具有良好的应用前景,但易失活,需频繁再生。系统总结分子筛催化剂在异丁烷/丁烯烷基化反应中的研究进展,认为烯烃低聚物覆盖活性位、堵塞分子筛孔道是催化剂失活的直接原因。论述了分子筛性能及烷基化反应条件对分子筛失活的影响,指出具有合适B酸强度和数量、易于丁烯低聚物脱附、利于扩散的分子筛催化剂是未来的研究方向。

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4. AgCl/BiFeO₃复合光催化剂的制备及其光催化性能

高晓明, 费娇, 代源, 王子航

工业催化 2018, 26 (1): 28-35. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.004

摘要（292）

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PDF（pc）（1484KB）（125）

采用水热法合成了BiFeO₃,使用光还原技术将AgCl沉积在BiFeO₃表面,制备了具有可见光催化活性的AgCl/BiFeO₃复合光催化剂,并利用XRD、SEM和UV-Vis DRS等分析了AgCl/BiFeO₃异质结的物相、表面结构和光响应性等性能。结果表明,AgCl的沉积不仅改善了BiFeO₃的表面结构,有效促进光生电子的迁移;而且扩宽了BiFeO₃的光响应范围,提高了BiFeO₃的可见光响应能力。以光催化降解模拟染料废水的效果评价其可见光催化性能。结果表明,Ag与Bi物质的量比为1:2时,AgCl/BiFeO₃复合光催化剂对亚甲基蓝的降解效果最佳,光照210 min,降解率可达92.5%。AgCl/BiFeO₃复合光催化剂具有良好的光催化稳定性,循环使用5次后,降解率仍能达到80%以上。

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5. Fe/beta分子筛催化N₂O分解

徐冰, 高春光, 王永钊, 赵永祥

工业催化 2018, 26 (1): 36-41. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.005

摘要（334）

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PDF（pc）（1015KB）（145）

通过液相离子交换法对H-beta分子筛进行改性得到Fe/beta分子筛,并应用于催化N₂O直接分解反应,考察加入HNO₃后的体系pH值对Fe/beta催化性能的影响。采用N₂物理吸附-脱附、XRD、IR、DR UV-Vis、NH₃-TPD和ICP-OES等对Fe/beta分子筛进行分析表征。结果表明,溶液pH值降低过程中催化剂的结晶度、比表面积、孔容及Fe³⁺含量呈现先增加后减少。溶液pH为2.0时所制备的Fe/beta分子筛催化N₂O完全分解温度明显低于pH为2.6和1.0时制备的Fe/beta催化剂,显示了较好的催化活性。

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6. Ni(OH)₂修饰对a-Fe₂O₃薄膜光电化学性能的增强效应

王海花, 何涛, 董彦梓, 韩冬, 赵玉华

工业催化 2018, 26 (1): 42-45. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.006

摘要（304）

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PDF（pc）（845KB）（137）

利用一种简便的电沉积方法制备氧化铁薄膜,并在过程中引入Ni(OH)₂进行修饰,对具体电沉积实验参数进行优化,从而建立最佳制备条件。利用场发射扫描电子显微镜、X射线粉末衍射对Fe₂O₃/Ni(OH)₂光电极膜的结构进行表征。利用循环伏安和计时电流测量析氧过电位和光电流密度。结果表明,Ni(OH)₂修饰的α-Fe₂O₃薄膜可提高光生电子与空穴的分离效率,从而显著提高光电催化活性。

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7. 过渡金属改性对MgO/ZSM-5催化剂苯-甲醇烷基化性能的影响

字琴, 黄星亮, 孙仁山, 曹中扬, 张鑫, 高玥, 彭文宇

工业催化 2018, 26 (1): 46-52. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.007

摘要（356）

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PDF（pc）（1162KB）（131）

采用过渡金属对2.5%MgO/ZSM-5催化剂进行负载改性,考察其苯-甲醇烷基化性能,结果表明,Ni和Fe改性催化剂因改性后弱酸量大幅增加,苯转化率提高,分别为56.6%和55.8%;W和Mn改性催化剂二甲苯选择性较高,约为35%;与其他改性催化剂相比,Co和Mo改性催化剂上的苯转化率和二甲苯选择性没有明显优势。选择改性效果较好的双金属催化剂进行苯-甲醇烷基化高空速(15 h^-1)长时间运转实验,催化剂初始活性均大于57%,反应20 h时,苯转化率约50%,20 h后烷基化活性迅速下降,是由于催化剂积炭失活所致。

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8. 掺炼焦化汽油的重整预加氢催化剂研究

钟读乐, 于海斌, 赵训志, 曲晓龙

工业催化 2018, 26 (1): 53-57. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.008

摘要（323）

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PDF（pc）（677KB）（101）

掺炼焦化汽油是扩大重整装置原料的重要途径之一。针对焦化汽油的特点,采用镁铝水滑石对氧化铝载体进行改性,一方面提高其比表面积和孔容从而提高其加氢活性;另一方面降低氧化铝载体酸含量,从而降低焦化汽油中不饱和烃类结焦的倾向。浸渍液中添加柠檬酸作为分散剂以提高金属组分在浸渍液中的分散性,通过添加硝酸调整pH值至1.5促进浸渍液中的金属组分与载体结合以提高其分散性。将自制催化剂与参比剂进行对比,自制催化剂的金属成本低于参比剂,且通过对掺炼焦化汽油的油品进行预加氢试验发现在低温度(280 ℃)、低氢油比(100)和低压力(2.5MPa)的工艺条件下,自制催化剂的活性优于参比剂。通过1 000 h的稳定性实验发现,自制催化剂的加氢活性仍具有较高的稳定性和活性,产物均能满足工业要求。

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9. 进料方式对共沉淀法制备高温甲烷化催化剂性能的影响

赵安民, 周菊发, 张可羡, 蔡洪城, 孙晨

工业催化 2018, 26 (1): 58-62. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.009

摘要（359）

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PDF（pc）（721KB）（145）

以共沉淀法为基础,通过改变加料方式,制备了正加法、反加法及并流法的Ni-Mg-Al催化剂。采用N₂低温吸附-脱附、XRD、H₂-化学吸附和H₂-TPR对催化剂进行表征,并将催化剂用于合成气甲烷化反应。结果表明,采用并流共沉淀法制备的催化剂,结晶度更为完整,形成了更为稳定的镍晶粒,孔结构分布均匀、同时活性组分与载体之间具有适宜的相互作用,使得催化剂具有优异的低温活性及高温稳定性。

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10. 异构化催化剂OparisPlus运行分析

王志华

工业催化 2018, 26 (1): 63-66. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.010

摘要（291）

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PDF（pc）（590KB）（113）

中国石化金陵分公司对二甲苯装置异构化催化剂于2011年7月更换为OparisPlus。论述了影响异构化催化剂OparisPlus稳定运行的关键因素,包括原料组分、工艺参数和事故影响等。通过分析关键因素,得出了异构化催化剂的长期稳定运行可采取的保护措施。

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11. 塑料油加氢脱氯催化剂性能

陈宗杰, 王泽, 张先茂, 王国兴, 周正

工业催化 2018, 26 (1): 67-69. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.011

摘要（309）

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PDF（pc）（426KB）（106）

针对塑料油加氢处理过程中因氯盐导致管道堵塞及腐蚀等问题,开发了一种加氢脱氯催化剂。考察了不同活性组分、载体及助剂对塑料油有机氯脱除效果,研究了反应温度和压力对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了240 h长周期实验,结果表明,经过助剂Ni和X改性后的分子筛M催化剂具有良好的加氢脱氯活性及稳定性。

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12. W₁₈O₄₉催化剂的制备及其光降解性能

刘春波, 徐爱菊, 萨嘎拉

工业催化 2018, 26 (1): 70-73. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.012

摘要（311）

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PDF（pc）（1524KB）（95）

以有机混合物为溶剂,采用溶剂热法制备W₁₈O₄₉催化剂,对催化剂进行XRD、N₂吸附-脱附、紫外可见漫反射和热重等表征分析,并将催化剂用于光催化降解次甲基蓝。结果表明,W₁₈O₄₉催化剂对次甲基蓝可见光降解有很好的催化作用,室温光照180 min时,降解率达95.9%。

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13. 催化湿式氧化处理头孢氨苄废水

李先如, 王维, 陈静怡, 熊子昂, 孙文静, 卫皇曌, 祁至崴, 孙承林

工业催化 2018, 26 (1): 74-80. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.01.013

摘要（390）

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PDF（pc）（763KB）（106）

采用催化湿式氧化处理头孢氨苄废水,考察反应温度、进水pH及Cl^-含量对RCT催化剂性能的影响,并对液体样品及催化剂进行了HPLC、TOC/TN、GC-MS、N₂物理吸附-脱附及XRF表征。通过正交实验,得出最佳的工艺条件为:进水pH=4.8,Cl^-浓度1 500 mg·L^-1,反应温度260 ℃;对催化剂进行300 h连续寿命考察,废水TOC及TN去除率均超过90%,催化剂稳定性高,活性组分流失较少;废水经催化湿式氧化处理,水中残留的主要有机物均可生化降解。

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14. 乙醇催化氧化、缩合和酯化反应的研究进展

穆金城, 钟翔, 刘建芳, 覃荣现, 冉真真, 季生福

工业催化 2018, 26 (10): 1-12. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.001

摘要（419）

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PDF（pc）（1040KB）（129）

乙醇是一种重要的基础化工产品,随着生物乙醇和煤制乙醇的大规模发展,乙醇的过剩问题越来越严重,因此,将乙醇催化转化为高附加值化学品具有重要意义。乙醇经催化氧化制乙醛、乙酸,经催化脱氢-缩合制乙缩醛,经催化脱氢-酯化制乙酸乙酯等催化反应过程,不仅可以消化日益增多的乙醇产能,提高乙醇附加值,而且有效地延伸了乙醇产业链,并带来巨大的社会效益和经济效益。对近年来乙醇经催化氧化制乙醛、乙酸,经催化加氢-缩合制乙缩醛,经催化脱氢-酯化制乙酸乙酯等催化反应的催化剂体系、反应工艺和反应机理等方面的研究进展进行归纳、总结和评述,并对研究工作的发展趋势进行展望。

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15. 异丁烷脱氢Pt系催化剂研究进展

许浩, 宋宁, 邴连成, 王芳, 韩德志, 王峰忠, 王广建

工业催化 2018, 26 (10): 13-19. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.002

摘要（379）

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PDF（pc）（699KB）（133）

介绍异丁烷脱氢制备异丁烯Pt系催化剂的研究进展,表明催化剂的活性中心、载体和助剂对异丁烷脱氢反应性能影响较大。催化剂活性中心的积炭覆盖和烧结是催化剂失活的直接原因;载体的酸性有助于调变积炭的形成速率,而活性中心与助剂的交互作用可促使积炭的表面迁移;活性中心与载体的交互作用有利于减少活性中心的烧结。

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16. 不同高岭土系黏土性质及在催化裂化催化剂中的应用

凤孟龙, 田辉平, 张万弘, 于善青, 张杰潇, 王振波, 李家兴

工业催化 2018, 26 (10): 20-26. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.003

摘要（436）

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PDF（pc）（835KB）（130）

随着原料油重质化、劣质化程度逐渐增高,催化裂化催化剂基质不仅需要保证催化剂有良好的磨损性能和流化性能,还需要具有适当的孔和一定的酸性对原料油中的大分子进行预裂化。半合成催化裂化催化剂中的高岭土系黏土对催化剂性能有重要影响。高岭土可直接或经酸、碱改性作为催化剂基质,也可通过原位晶化技术合成分子筛或含有Y型分子筛的催化剂。累托石通过交联反应可以合成层柱分子筛用于催化裂化催化剂制备。埃洛石因其管状结构,作为基质时催化剂具有孔体积和比表面积大及活性高的特点。对催化裂化催化剂中高岭土系黏土结构、改性方法及在催化裂化催化剂中应用进行综述,并对今后高岭土在催化裂化催化剂中的研究方向进行展望。

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17. 稠环芳烃裂化研究进展

孙书桩, 彭鹏, 阎子峰

工业催化 2018, 26 (10): 27-33. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.004

摘要（399）

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PDF（pc）（691KB）（131）

稠环芳烃物种含有大量的芳烃资源,由于苯环间的共轭效应,难以将其直接转化。随着原油芳烃含量的逐年增高,在工业规模如何有效地处理稠环芳烃备受关注。对稠环芳烃的加氢裂化和催化裂化反应机理进行总结对比,并通过介绍裂化催化剂的研究进展为稠环芳烃的催化裂化拓展新思路。

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18. 劣质原油高效转化且增产低碳烯烃的择型分子筛研究进展

张杰潇, 田辉平, 凤孟龙, 李家兴

工业催化 2018, 26 (10): 34-42. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.005

摘要（350）

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PDF（pc）（954KB）（97）

现有催化裂化多产低碳烯烃技术优先以石蜡基蜡油或常压渣油为原料油,原油重质化和高硫化限制了该技术的深入发展与推广应用。择型分子筛由于硅铝比及孔结构较为突出,具有适合重质油裂解的反应性能,得到广泛应用。为了更好的提高低碳烯烃的产率及选择性,对择型分子筛进行改性,通过调整分子筛的基础性质,使之成为优良的活性中心。重点介绍多种择型分子筛包括ZSM-5、β、SAPO-34、MCM-22等,并对其现有改性方法主要是以酸、碱改性及金属、非金属改性为主进行综述,并从其改性后的性能包括孔道结构优化、水热稳定性保留及裂化能力增强等方面阐述分子筛改性研究进展。

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19. 固体氧化物燃料电池阳极材料的抗积炭方法

高珠, 刘鹏翔, 苏海兰, 堵俊俊, 常俊石

工业催化 2018, 26 (10): 43-47. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.006

摘要（291）

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PDF（pc）（611KB）（92）

传统的固体氧化物燃料电池(SOFC)阳极采用镍基金属陶瓷材料,在CH₄等碳氢化合物为燃料的阳极反应中,会出现积炭。分析以碳氢化合物为燃料的SOFC阳极材料的积炭机理,阐述反应温度、水蒸汽等因素对阳极积炭的影响,介绍Ni基陶瓷阳极性能优化和解决积炭的方法,对SOFC其他阳极材料以及未来阳极材料的发展方向进行研究展望。

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20. 不同载体负载Pd双功能催化剂制备及其液相甲醇催化一步合成甲酸甲酯

覃荣现, 刘建芳, 穆金城, 杨文武, 季生福

工业催化 2018, 26 (10): 48-55. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.007

摘要（283）

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PDF（pc）（1146KB）（116）

以γ-Al₂O₃、ZrO₂、Bentonite(膨润土)、MIL-53(Al)和MIL-53(Fe)为载体,采用浸渍法制备负载Pd双功能催化剂,利用XRD、BET和NH₃-TPD等表征催化剂结构,在微型高压反应器中评价催化剂的液相甲醇一步催化转化合成甲酸甲酯的反应性能,考察反应条件对催化剂性能的影响。结果表明,不同载体负载Pd催化剂未观察到Pd的XRD特征峰,表明催化剂表面的Pd是高分散状态。不同载体负载Pd催化剂的比表面积、酸强度和酸量差别较大,并且酸强度和酸量对甲醇转化率和产物选择性有较大影响。具有较多中强酸的2%Pd/Bentonite、2%Pd/MIL-53(Al)和2%Pd/MIL-53(Fe)催化剂比中强酸较少的2%Pd/γ-Al₂O₃和2%Pd/ZrO₂催化剂具有更高的甲醇转化率和甲酸甲酯选择性。2%Pd/Bentonite催化剂在每摩尔甲醇Pd用量为0.030 mmol、反应温度150 ℃、O₂压力2 MPa和反应时间5 h条件下,液相甲醇一步催化转化合成甲酸甲酯反应中,甲醇转化率56.08%,甲酸甲酯选择性55.85%。

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21. 不同水热条件下MnO₂的制备及其催化炭烟颗粒燃烧性能

陈茂重, 王斓懿, 于学华, 赵震

工业催化 2018, 26 (10): 56-63. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.008

摘要（300）

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PDF（pc）（1598KB）（109）

采用简单的水热法,通过控制不同锰源、酸碱性及水热温度等条件制备一系列MnO₂催化剂,利用SEM、XRD、N₂吸附-脱附和H₂-TPR等对MnO₂催化剂的物化性能进行表征,考察MnO₂催化剂催化炭烟颗粒燃烧的性能。结果表明,制备的纳米棒状MnO₂催化剂均具有良好的催化燃烧炭烟活性,在水热温度120 ℃、锰源为硝酸锰和酸性条件下,制备的MnO₂催化剂具有最佳催化燃烧炭烟颗粒的性能。

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22. 钼基耐硫甲烷化催化剂放大制备

李振花, 王强, 王玮涵, 王保伟, 徐艳, 马新宾

工业催化 2018, 26 (10): 64-70. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.009

摘要（277）

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PDF（pc）（1076KB）（103）

采用共沉淀法对铈铝复合载体进行放大制备,考察制得的复合载体成型后负载Mo基催化剂的放大制备效应。结果表明,催化剂进行逐级放大制备过程中,CO转化率略降,放大效应不大。对催化剂进行表征发现,小试制备的载体酸强度略高于放大制备的载体酸强度,说明Al的不饱和配位键较多,更加有利于活性组分的负载和CO的吸附。另外,与小试制备催化剂相比,催化剂放大制备后,MoO₃颗粒尺寸略增,这是导致放大制备后催化剂催化反应活性略降的原因之一。

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23. K改性Mo-SBA-16催化剂催化乙烷选择氧化制乙烯和醛类

李东, 孔莲, 范晓强, 李建梅, 赵震

工业催化 2018, 26 (10): 71-77. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.010

摘要（261）

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PDF（pc）（1574KB）（120）

采用超声辅助等体积浸渍法制备了K改性Mo掺杂SBA-16催化剂xK/Mo-SBA-16,评价其对乙烷选择氧化反应的催化性能,并利用XRD、TEM、N₂吸附-脱附、UV-Vis、UV-Raman和FT-IR等对催化剂物化性质进行表征,同时考察反应温度和K含量等因素对催化剂性能的影响。结果表明,K的添加提高了产物中醛类选择性。在V(C₂H₆)∶V(O₂)=3∶1和反应温度550 ℃条件下,0.1K/5.0Mo-SBA-16催化剂上乙醛选择性为17.1%,总醛(包括乙醛和丙烯醛)产率7.4%。碱金属K的添加改变了催化剂中活性组分的结构和分散度,孤立和高分散的MoO₄四面体逐渐转变为低聚扭曲的MoO_x四面体,可能形成了K₂Mo₂O₇新相。

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24. Ni₂P/Al₂O₃-SAPO-11催化剂的原位磷化法制备及其加氢异构化反应性能

刘宾, 刘佳怡, 柴永明, 柳云骐, 刘晨光

工业催化 2018, 26 (10): 78-84. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.011

摘要（245）

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PDF（pc）（1373KB）（94）

以三苯基膦为磷化剂,采用原位磷化法制备具有较高分散性的Ni₂P/Al₂O₃-SAPO-11催化剂,通过低温N₂吸附-脱附、XRD、HRTEM、NH₃-TPD和Py-IR等对催化剂晶相结构、微观形貌和酸性质进行表征。以正十四烷为模型化合物,考察SAPO-11含量及工艺条件对正十四烷加氢异构化性能的影响。结果表明,最佳SAPO-11质量分数为40%,优化的工艺条件为:反应温度360 ℃,反应压力2 MPa,体积空速1.5 h^-1,氢烃体积比300,该条件下,正十四烷转化率为78.1%,异构化选择性为89.2%。

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25. NiO(111)表面重构对乙烷C—H键活化影响的DFT+U研究

喻婷婷, 宋卫余, 赵震, 刘坚

工业催化 2018, 26 (10): 85-91. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.012

摘要（319）

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PDF（pc）（1223KB）（91）

采用密度泛函理论(DFT)和Hubbard U值校正方法研究NiO(111)表面重构及其对乙烷C—H键断裂的影响。通过电子局域函数(Electron Localization Function,ELF)、态密度(Density of states,DOS)、过渡态结构和Bader charge等对表面重构和乙烷C—H键活化进行分析。结果表明,重构表面相比于理想表面更加稳定,同时重构表面上C—H键的活化更加困难。

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26. 氧化石墨烯固定化α-淀粉酶

张晗, 华绍烽, 骆辉, 张磊, 范云场, 郭丰哲, 韦冬悦, 张美金

工业催化 2018, 26 (10): 92-96. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.013

摘要（314）

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PDF（pc）（686KB）（108）

以石墨粉为原料,使用改进Hummer法制备氧化石墨烯,采用沉积法固定化α-淀粉酶,并对固定条件进行优化。分别采用NaOH-CH₂ClCOOH法和HNO₃-H₂SO₄法制备羧基化氧化石墨烯,并将其用于固定化α-淀粉酶。结果表明,沉积法固定化酶的最适宜温度为65 ℃,最适宜pH=7.0。连续催化反应9次后,固定化酶活力仍能保持初始固定化酶活力的47.81%。经比较发现,NaOH-CH₂ClCOOH法更有利于羧基化氧化石墨烯的制备,该方法制备的羧基化氧化石墨烯产率为HNO₃-H₂SO₄法的1.2倍。

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27. 薄层氮化碳光催化还原CO₂性能研究

程荧荧, 赵震, 韦岳长, 姜桂元, 王雅君

工业催化 2018, 26 (10): 97-101. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.014

摘要（259）

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PDF（pc）（734KB）（116）

以氮化碳(g-CN)为原料,采用水蒸汽焙烧剥离法在Ar/H₂O氛围下制备薄层氮化碳(H-g-CN),并对其进行XRD、TEM、FT-IR、BET和UV-Vis DRS等表征。结果表明,进行剥离后,H-g-CN比表面积相比剥离前明显增大。H-g-CN的光催化还原CO₂活性大大高于未剥离g-CN的活性,光照反应9 h, H-g-CN光催化还原CO₂活性由剥离前的11.4 μmol·g^-1提高至24.6 μmol·g^-1,H-g-CN的CO选择性为91.2%,未剥离的g-CN的CO选择性为89.1%,并提出相应的反应机理。

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28. 骨架锌Zn-HZSM-5分子筛催化剂上甲醇制汽油反应动力学

王晓龙, 吴成成, 肖天存, 王琪, 王有和, 季生福

工业催化 2018, 26 (10): 102-111. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.015

摘要（326）

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PDF（pc）（574KB）（94）

通过水热晶化法,合成含有骨架杂原子Zn的Zn-HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、BET、NH₃-TPD表征催化剂结构和物化性能,在微型固定床反应器中测定催化剂的甲醇制汽油反应性能和反应动力学数据,研究Zn-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油本征反应动力学。结果表明,杂原子Zn引入ZSM-5分子筛骨架后增加对产物汽油选择性有利的弱酸量。采用Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型,通过四阶龙格库塔法和最小二乘法对实验数据的回归,计算反应速率常数为k₁=1.154×10¹²exp (-97600/RT),k₂=0.687×10¹²exp (-105200/RT)和k₃=1.739×10⁷exp (-84700/RT)。以目标残差函数OF参数值为检验模型的标准,模拟值和实验值的相关系数R²均在0.993以上。因此Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型可以准确描述Zn-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油反应动力学行为。

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29. 钌基催化剂用于直接法合成气制低碳烯烃反应

崔焱, 李娜, 赵明, 张晋利, 高磊, 孙锦昌, 张谦温

工业催化 2018, 26 (10): 112-119. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.016

摘要（264）

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PDF（pc）（972KB）（107）

以γ-Al₂O₃为载体,通过等体积浸渍法制备钌基催化剂,用其进行催化CO加氢,研究制低碳烯烃反应中钌基催化剂的催化性能,考察催化剂的焙烧温度、工艺条件及碱金属助剂Na对钌基催化剂CO加氢反应的影响。结果发现,焙烧温度400 ℃制备的钌基催化剂具有最大的比表面积,在反应温度220 ℃、反应压力1.0 MPa和空速1 500 mL·(h·g)^-1条件下,可以保证较高的CO转化率及低碳烯烃选择性。碱金属助剂Na提高了催化剂催化活性,Na质量分数为4%6%时,钌基催化剂表现出最佳的CO转化率及低碳烯烃选择性。

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30. 蓖麻油酸甲酯合成和高温裂解反应条件优化

刘飞虎, 洪哲, 王忠, 陈夫山, 李学兵

工业催化 2018, 26 (10): 120-123. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.017

摘要（343）

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PDF（pc）（535KB）（93）

先用蓖麻油和甲醇酯交换合成蓖麻油酸甲酯,再对蓖麻油酸甲酯进行高温裂解制备十一碳烯酸,探讨各种因素对蓖麻油酸甲酯合成和裂解的影响,得到较为适宜的反应条件。合成蓖麻油酸甲酯适宜的条件为:系统真空度0.095 MPa,反应时间4 h,甲醇钠催化剂质量为蓖麻油质量的3.00%,反应温度35 ℃,醇油物质的量比18∶1,该条件下,蓖麻油酸甲酯收率为86.4%;550 ℃裂解蓖麻油酸甲酯为最佳温度,十一碳烯酸收率为44.15%。

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31. 双区静电除尘模拟设计中的颗粒荷电模型选用

高梦翔, 姚鑫, 朱勇, 张益坤, 施建伟, 上官文峰

工业催化 2018, 26 (10): 124-129. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.018

摘要（323）

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PDF（pc）（1429KB）（100）

大气污染治理水平的提高对静电除尘器的净化效率提出更高要求。利用数值模拟设计静电除尘器有助于优化结构和提高性能,而模拟过程中选用的颗粒荷电模型很大程度决定了模拟结果的准确性。通过建立双区静电除尘器电场、流场和颗粒运动模型,计算两种荷电模型下双区静电除尘器内部颗粒运动轨迹,分析荷电模型对荷电区和收尘区内颗粒轨迹的影响。通过两种荷电模型下0.4 μm颗粒和7.5 μm颗粒去除率模拟值与实测值的对比,发现荷电模型导致的模拟值差异随颗粒粒径的减小而增大。定电量模型适用于电场荷电为主的大粒径颗粒,对扩散荷电的忽略使得该模型下小粒径颗粒的模拟去除率远小于实测值。综合考虑电场荷电量和扩散荷电量随时间变化的模型可以很好地反映小粒径颗粒的荷电特性,更适用于对小粒径颗粒荷电行为特征的数值模拟。

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32. 改性活性半焦吸附-Fe/C微电解-Fenton联用技术处理焦化废水

付莹莹, 朱濠滨, 李春虎

工业催化 2018, 26 (10): 130-134. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.10.019

摘要（310）

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PDF（pc）（731KB）（82）

采用改性活性半焦吸附-Fe/C微电解-Fenton联用技术处理焦化废水,探究联用技术工艺参数对焦化废水化学需氧量(COD)去除率的影响,结果表明:(1) 针对Fe/C微电解处理焦化废水的最佳操作条件为:pH=3,Fe与C质量比2.0∶1,Fe/C投加量30 g·L^-1,反应时间60 min,反应温度35 ℃;(2) 采用Fe/C微电解-Fenton氧化处理焦化废水最佳操作条件为:过氧化氢投加量25 mL·L^-1,pH=3,Fe与C质量比2.0∶1,Fe/C投加量30 g·L^-1,反应时间8 h。在最佳吸附-Fe/C-Fenton联用工艺条件下操作,对焦化废水COD降解率达到85.23%,COD由199.27 mg·L^-1降至29.43 mg·L^-1。动力学研究表明,动力学方程能很好的拟合Fe/C微电解降解过程。

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33. 无皂核壳乳液的研究进展

曲文娟, 王佳平, 雷芸娜, 李少香

工业催化 2018, 26 (11): 1-6. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.001

摘要（309）

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PDF（pc）（697KB）（129）

无皂核壳乳液聚合是在传统乳液聚合基础上发展起来的一种聚合新技术,综合了无皂乳液聚合技术和核/壳乳液聚合技术的优点,并且得到广泛的应用及发展。围绕国内外无皂核壳乳液聚合方面的研究进展,对无皂核壳乳液聚合的方法、机理及应用现状进行介绍,并对无皂核壳乳液存在的问题和未来研究趋势进行展望。

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34. 甲醇制芳烃催化剂失活特性研究进展

汤效平, 黄晓凡, 崔宇, 王彤

工业催化 2018, 26 (11): 7-7. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.002

摘要（257）

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PDF（pc）（867KB）（152）

在系统分析甲醇制芳烃催化反应特性基础上,重点对影响催化剂长周期使用性能的失活原因及应对方案进行综述。催化剂失活是多因素共同影响的结果,主要包括可再生的积炭失活、可部分再生的分子筛骨架铝流失失活、及不可再生的活性金属迁移/聚并失活和杂质毒化失活。积炭导致的催化剂失活可通过调变ZSM-5的B酸强度、合成小晶粒ZSM-5分子筛及采用碱液预处理ZSM-5分子筛等方式减缓;ZSM-5分子筛骨架铝流失导致的催化剂失活可通过采用磷改性等方式降低;活性金属迁移导致的催化剂失活可通过引进稳定助剂、降低催化剂生产过程中铝的引入等方式解决;而杂质毒化导致的催化剂失活需要通过净化原料和反应体系的措施来避免。

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35. 国内外乙烯生产工艺和催化剂研究进展

周翔, 田辉平, 许明德

工业催化 2018, 26 (11): 14-22. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.003

摘要（294）

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PDF（pc）（938KB）（158）

概述乙烯主要的生产工艺如蒸气裂解制乙烯、石脑油催化裂解制乙烯、重油催化裂解制乙烯、炼厂气干气制乙烯、C₄制乙烯、甲醇制乙烯、乙醇制乙烯、甲烷制乙烯、合成气制乙烯和生物法制乙烯等。主要比较工艺特点、反应机理、催化剂以及典型工艺等方面。认为由于原料的差异,煤基工艺发展相对较为成熟,石油基工艺发展相对缓慢,利用煤基乙烯生产工艺和催化剂将有助于开发石油基的工艺和催化剂。

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36. 耐硫甲烷化催化剂研究进展

史立杰, 张永泽, 李晨佳, 冯璐瑶, 张金舵, 刘鹏翔, 常俊石

工业催化 2018, 26 (11): 23-28. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.004

摘要（241）

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PDF（pc）（665KB）（95）

耐硫甲烷化作为一种非传统路径的甲烷化技术,目前尚未在煤制气领域有成熟的工业应用。介绍Mo系耐硫甲烷化催化剂的研究状况,主要针对负载型耐硫甲烷化催化剂的活性组分Mo、载体及助剂对催化剂甲烷化活性的影响以及对催化剂研究状况进行总结分析,并展望耐硫甲烷化技术未来发展方向。

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37. B掺杂对负载型TiO₂光催化剂脱硝性能的影响

陈雷, 孙圣楠, 王亮, 冯丽娟, 王文泰, 胡保革, 李春虎

工业催化 2018, 26 (11): 29-35. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.005

摘要（233）

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PDF（pc）（1066KB）（98）

采用超声辅助溶胶-凝胶法制备活化半焦负载B掺杂TiO₂光催化剂,即B-TiO₂/ASC。在相同实验条件下,分别在紫外和可见光下研究其对模拟烟气的光催化氧化脱硝性能。结果表明,在紫外和可见光下,B掺杂光催化剂的活性得到提高,在可见光下的活性增加更加显著,反应180 min后仍可保持80%以上的脱硝率。结合XRD和FT-IR分析,可以看出B以取代掺杂的方式存在于TiO₂中并且导致TiO₂表面缺陷。表面缺陷有助于光生载流子的分离,从而延长光生电子的寿命并增加参与光催化反应的光生电子数量,从而产生更多的羟基自由基氧化NO,最终提高光催化脱硝率。

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38. 低温等离子体改性LaCoO₃催化剂去除炭烟颗粒的催化性能

孙禾, 刘诗鑫, 于学华, 赵震

工业催化 2018, 26 (11): 36-40. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.006

摘要（247）

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PDF（pc）（610KB）（90）

采用低温等离子体对LaCoO₃复合氧化物进行表面改性,利用XRD、FT-IR、H₂-TPR和O₂-TPD等对催化剂表面物化性能进行表征,分析等离子体对催化剂表面物化性质的影响。采用程序升温氧化反应评价催化剂对模拟柴油机炭烟催化氧化的活性。结果表明,等离子体改性促进了催化剂表面晶格氧的活化,增加了活性氧物种数目,从而增强了催化剂对炭烟催化氧化活性,炭烟催化起燃温度T_i由278 ℃降到274 ℃,峰值温度T_m由354 ℃降至345 ℃,燃尽温度T_f由425 ℃降至386 ℃。

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39. Fe-SAPO-44分子筛制备及催化脱硝性能

张娜娜, 王晓, 辛颖, 李倩, 薛俊强, 张昭良

工业催化 2018, 26 (11): 41-45. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.007

摘要（241）

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PDF（pc）（813KB）（83）

运用N₂保护下的离子交换法制备Fe-SAPO-44分子筛催化剂,通过X射线粉末衍射(XRD)、N₂吸附-脱附、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、扫描电子显微镜(SEM)和氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)等研究Fe-SAPO-44催化剂的物化性质。对Fe-SAPO-44催化剂进行脱硝活性测试,考察其抗水热老化性能。结果表明,制备的Fe-SAPO-44催化剂的脱硝活性良好,并具有较好的抗水热老化能力。

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40. 甲醛在Pd(111)与Pd(100)晶面上氧化的计算化学研究

任宇, 宋卫余, 刘坚, 赵震

工业催化 2018, 26 (11): 46-49. DOI: 10.3969/j.issn.1008-1143.2018.11.008

摘要（255）

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PDF（pc）（1646KB）（97）

使用密度泛函理论对甲醛分子在Pd(111)晶面与Pd(100)晶面的氧化反应机理进行研究,结果表明,Pd(100)晶面相比于Pd(111)晶面更有利于甲醛分子的氧化,为进一步合理设计甲醛氧化贵金属催化剂提供了理论依据。

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工业催化 2018年 26卷